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El 22 de febrero la banda comenzó con las grabaciones del álbum, el cuál sería producido por Steve Lillywhite. Will "Science" Hunt se unió a la banda como batería mientras que Will Hunt regresó como batería secundario y David Campbell, quien previamente había trabajado en The Open Door, fue traído de vuelta para manejar arreglos de cuerda.

En cuanto al nuevo álbum poco a poco se fueron conociendo novedades. En una entrada posteada en el sitio web oficial de Evanescence durante junio del 2009, Amy Lee escribió que la banda estaba en proceso de escribir nuevo material para el próximo álbum, que sería lanzado en el 2010. Ella mencionó que la música sería una evolución de trabajos anteriores y será "mejor, más fuerte e interesante". La banda tocó en un "show secreto" en el Manhattan Center Gran Ballroom en Nueva York el 4 de noviembre con Civil Twilight, una banda de Wind-Up. Las entradas para el concierto se vendieron en cinco minutos. Este concierto fue interpretado como un calentamiento para la presentación de la alineación de la banda en el Maquinária Festival en São Paulo, Brasil, el cual tomó lugar en 8 de noviembre.

El 22 de enero de 2010, Evanescence anunció la salida de su canción "Together Again", la cual fue grabada durante la era de The Open Door, pero no fue incluida en dicho álbum, ya que, según Amy, no pertenecía y no encajaba en el álbum. Esta sería la Canción de Narnia, pero los directores de la película la rechazaron debido a su oscuro contenido. Una persona cercana a la banda mencionó en EvThreads que esta canción iba a ser incluida como un B-side en el sencillo de "Good Enough", el cual nunca fue producido. Sin embargo, Amy Lee dijo que éste fue sólo un error de la discográfica. Amy Lee afirma que este era el momento indicado para que "Together Again" saliera al áire. Esta canción estaba destinada a ser parte de la ayuda que recibirían los afectados por el terremoto de Haití. Es un sencillo que puede ser descargado vía web, donando al menos $5 a través de la página de Fundación de Naciones Unidas. Adicionalmente, en dicha página anunciaron que la banda comenzará a grabar su tercer álbum de estudio el 22 de febrero, y será lanzado a la venta a principios de otoño de este año.La canción Together Again se coló en la décima posición de la lista de iTunes de canciones de rock más descargadas en 24 horas.

Después de esta separación, el 17 de mayo, Wind-up Records publicó un comunicado de prensa confirmando que dos de la banda Dark New Day, el batería Will Hunt y el guitarrista Troy McLawhorn, se unirían a la banda para reemplazar a Gray y a LeCompt respectivamente. Sin embargo, Lee escribió un mensaje en el foro EvThreads.com diciendo que sólo «Se unirían Will y Troy por un tiempo» y que ellos no abandonarían Dark New Day. Hunt y McLawHorn estarán de gira con Evanescence hasta septiembre del 2007 para terminar el Family Values Tour

El viernes 4 de mayo de 2007, John LeCompt anunció que fue despedido de Evanescence, y también confirmó que el batería Rocky Gray había decidido renunciar. Ambos músicos escribieron en sus páginas de MySpace mensajes confirmando estas noticias.El 6 de mayo, una declaración de Amy Lee fue publicada en el sitio oficial de la banda, confirmando que la gira no se cancelaría y que «la banda seguía viva». En su página de MySpace, LeCompt declaró que Lee lo llamó a su móvil para despedirlo, y no había recibido ninguna advertencia ni se había negociado anteriormente. Gray luego declaró en su blog de MySpace que había recibido una orden de la discográfica, Wind-up Records, por la cual él no podía discutir las razones de su partida. Según declaraciones de LeCompt y Gray, ambos ex- se concentrarán en su grupo Machina, liderado por Chris Long

Amy Lee confirmó que había escrito una canción para la película Las Crónicas de Narnia: El León, la Bruja y el Armario, producido por Disney, pero fue rechazado debido a su «oscuro» sonido. Lee, sin embargo, dijo que esto era «más buen material para el álbum». Otra canción que fue escrita para la película de Narnia que fue editada para The Open Door es «Lacrymosa»", inspirada en el réquiem de Mozart. El tour para The Open Door empezó el 5 de octubre de 2006 en Toronto e incluyó paradas en Canadá, los Estados Unidos y Europa durante ese año. Este primer tour continuó el 5 de enero del 2007, e incluyó paradas en Canadá (junto a la banda Stone Sour), Japón y Australia (junto a la banda Shihad). Como parte del tour, Evanescence tocó el 15 de abril del 2007 en el festival argentino Quilmes Rock 07, junto con Aerosmith, Velvet Revolver y otras bandas famosas locales. También co-encabezaron el Family Values Tour 2007 junto a Korn y otras bandas. La banda cerró su tour europeo con un concierto en Ra'anana, Israel el 26 de junio de 2007 y terminó el tour del álbum el 9 de diciembre de 2007. Hasta la fecha The Open Door ha vendido más de 5 millones de copias en el mundo

The Open Door salió a la venta en Canadá y en los Estados Unidos el 3 de octubre de 2006, en el Reino Unido el 2 de octubre y en Australia el 30 de septiembre. El álbum vendió 447,000 copias en los Estados unidos en su primera semana de ventas y obtuvo el primer lugar en el Billboard 200, siendo el 700 #1 debut en la historia de Billboard. Los singles del álbum fueron "Call Me When You're Sober", "Lithium", "Sweet Sacrifice" (con el que obtuvieron una nominación al Grammy) "Good Enough", y "Weight Of The World" (solo para Colombia y Venezuela). El álbum progresó lentamente por diversas razones, incluyendo el deseo de Amy Lee de maximizar el proceso creativo, los proyectos paralelos de otros de la banda, la enfermedad del guitarrista Terry Balsamo, y la controversia por la pérdida de su antiguo manager. Aunque Lee dijo en EvBoard que el nuevo álbum estaría completo para marzo de 2006, el lanzamiento fue pospuesto para el 3 de octubre del mismo año, supuestamente porque «Wind-up Records quería hacer algunos cambios al nuevo sencillo "Call Me When You're Sober"». El video musical de «Call Me When You're Sober» fue filmado en Los Ángeles y está basado en el cuento de hadas Caperucita Roja.

Para promover el lanzamiento del segundo álbum de la banda, The Open Door, Amy Lee y John LeCompt visitaron diversas ciudades en Europa. Las presentaciones se realizaron en Londres, Inglaterra, el 6 de septiembre del 2006; Barcelona, España, el 8 de septiembre; y París, Francia, el 11 de septiembre. En las presentaciones, algunas canciones del nuevo álbum se presentaron en público para un reducido grupo de personas, algunas de ellas ganadoras de diversos concursos y Lee con LeCompt tocaron canciones acústicas del álbum, acompañados de un chelo, antes de ceder la palabra a preguntas de sus fans. El 2 de octubre de 2006, el día anterior al lanzamiento del álbum en los Estados Unidos, Evanescence apareció en el programa Late Night with Conan O'Brien y tocaron la canción «Call Me When You're Sober». La banda también pasó tiempo en la ciudad de Nueva York para las conferencias de prensa y una sesión fotográfica para la revista Metal Edge

El 14 de julio de 2006 fue confirmada la partida de Will Boyd, el bajista de la banda, por un vocal de Wind-up Records, la discográfica de la banda, debido a que no quería participar en otra gran gira y su deseo de mantenerse cerca de su familia. Lee lo confirmó a través del foro de fans independiente EvBoard, en un mensaje dirigido a los fans y afirmó que su partida no afectaría a la banda a pesar de la molestia de buscar y contratar un reemplazo para Boyd. Durante una entrevista con MTV, Amy Lee anunció que Tim McCord, ex-guitarrista de Revolution Smile, se uniría a la banda para convertirse en el nuevo bajista titular.

En diciembre del 2004, Trevin y Melanie Skeensm quienes habían comprado el álbum para su hija de 13 años de edad, demandaron a Wal-Mart tras haber escuchado la palabra «fuck» en la canción «Thoughtless», un cover de Korn. La demanda afirmaba que a pesar de que el álbum contenía esta mala palabra, no había una indicación «Parental Advisory» o aviso para padres. También afirmaba que el álbum violaba la política de Wal-Mart de no vender música con contenido explícito, y que la compañía debía estar al tanto de este problema debido a que una muestra gratis de esta canción estaba disponible en la página web de Walmart. La demanda fue resuelta por una orden del tribunal, que permitía a las personas que compraron el álbum en el Wal-Mart de Maryland el reembolso de su compra

Durante el 2004 continuaron de gira hasta el 15 de agosto, dando un último concierto en el pueblo natal de la banda. La gira promocional de Fallen duró alrededor de un año y ocho meses. A finales del 2004, poco después de que se le otorgará el sexto disco de platino a Evanescence, lanzan el DVD Anywhere But Home que contiene un concierto en vivo de la banda en Le Zenith, París y una hora de «Detrás de Cámaras» ('Behind The Scenes'), junto a un tema inédito, «Missing», que se convirtió en un single para la radio. Anywhere But Home vendió 1 millón de copias en todo el mundo y marcó un récord de ventas en España siendo el DVD más vendido por un grupo en la historia de la música española. A partir de este momento la banda entró en un hiato creativo. Mientras Will Boyd (bajista oficial desde junio del 2003), John LeCompt y Rocky Gray se dedicaban a proyectos paralelos a Evanescence como Mourningside, Machina y Legacy, Amy Lee y Terry Balsamo se dedicaron a componer los temas que formaría el segundo álbum oficial de Evanescence. Como curiosidad, en el menú hay un video escondido donde aparece Evanescence interpretando "Bring me to life", en Las Vegas; cuando se entra en el menú, al pasar por el rótulo que dice "Behind Scenes" presionas en el control del DVDplayer 2 veces al botón Lefty, aparece el logo de Evanescence como botón.

En una entrevista, varios meses después, Amy Lee declaró que habían llegado hasta un punto en el cual, si algo no cambiaba, no podrían hacer una segunda grabación. Lee tomó las riendas del grupo y con el entonces apoyo del resto de los integrantes continuó la gira de la banda. La banda continuó como cuarteto hasta enero de 2004, en que Terry Balsamo (ex-guitarrista de Limp Bizkit y Cold) fue invitado a unirse al grupo como sustituto de Moody

En contraste con el éxito comercial que estaba experimentando, la banda sufría una seria crisis interna que comprometió su existencia. Ben Moody, co-fundador del grupo, quien había sido compañero sentimental de Amy Lee durante años, se resignó a la separación. A las diferencias creativas se sumaron constantes rencillas, y en conjunto provocó que Ben Moody abandonara repentinamente Evanescence el 22 de octubre del 2003, durante la gira por Europa. El manager de la banda declaró que el futuro de Moody en relación con la banda no estaba claro. Aquella no era la primera vez en ese año que Moody tenía problemas en Alemania. En junio, el grupo tuvo que cancelar una serie de shows en dicho país debido a que el guitarrista cayó enfermo

Mientras la banda promocionaba Fallen, la compañía de videojuegos Nintendo ofreció a la banda el encabezamiento del «Nintendo Fusion Tour». La banda aceptó la oferta y se volvió la banda principal para el Fusion Tour del 2003

Tras la controversia, «Bring Me to Life» fue vetada de y por varias estaciones de radio de temática cristiana; la canción estaba entre las 5 primeras en el Christian Rock Top 30 de Radio & Records una semana, pero no apareció en la siguiente. El teclista David Hodges dejó la banda tras esa controversia. Los otros afirmaron que Hodges quería dirigir la banda hacia el entorno de la música de inspiración cristiana, punto de desencuentro con Amy Lee y Moody que no estuvieron de acuerdo. Al ser interrogada acerca de que si la banda era cristiana, por Billboard en 2006, Amy Lee respondió que todo eso ya había pasado, que era cosa de Moody

Inicialmente promocionada en tiendas cristianas, la banda afirmó que no deseaba ser considerada como parte del género Metal Cristiano. El presidente de Wind-up Records, Alan Meltzler emitió un comunicado de prensa en abril del 2003 pidiendo que la música de la banda fuera retirada de los puntos de venta cristianos. Durante una entrevista en 2003 con Entertainment Weekly, Ben Moody mostró su descontento por sus altas posiciones en las tablas cristianas. Esto pareció ir en contra de algunas declaraciones que había expresado anteriormente, manifestando su agradecimiento a Dios. Esto generó críticas a la banda por parte de la comunidad cristiana. El gerente de la distribuidora de música cristiana Provident, Terry Hemmings, dijo que la banda estaba al tanto de que el álbum, Fallen, se vendería en tiendas cristianas

Fallen fue lanzado el 4 de marzo de 2003 y obtuvo siete discos de platino sólo en los Estados Unidos, vendiendo 14 millones de copias en todo el mundo durante el 2003 y 2004, y convirtiéndose en uno de los ocho álbumes que ha permanecido más de un año en el Top 50 de la revista Billboard. Fallen estuvo en el Billboard Top 10 durante 43 semanas y ha sido certificado 7x platino. Hasta la fecha, Fallen ha vendido 17 millones de copias alrededor del mundo.

Por esa época Rocky Gray (batería), John LeCompt (segundo guitarrista) y Will Boyd (bajista a partir de 2003) pasaron a completar la formación definitiva y más popular de la banda, aunque los dos primeros colaboraron como compositores en dos temas del álbum Fallen, no participaron directamente en las sesiones de grabación. Se había previsto que el primer sencillo promocional de Fallen fuera la primera canción del álbum, "Going Under", pero la inclusión de la segunda canción del disco, "Bring Me to Life", en la banda sonora de la película Daredevil cambió la fortuna de la banda con un incremento inesperado de popularidad. El vídeo del primer sencillo de la banda fue grabado en Rumania. "Bring Me to Life" fue la canción más célebre de 2003, brindando un gran éxito a Evanescence y a su disco Fallen, que logró vender en sólo un año siete millones de co

Entre el 2001-2002, el grupo grabó una considerable cantidad de demos y canciones, muchas de las cuales nunca fueron lanzadas oficialmente en ningún disco, despues puedieron ser descargadas sin ningún problema de internet, ya que esto ha sido siempre permitido por el grupo. En el verano del 2002, el grupo firmó con su actual discográfica, Wind-up Records, y grabaron su álbum debut, Fallen. En noviembre del mismo año, tras finalizar la grabación de Fallen, el teclista David Hodges decidió abandonar la banda, debido a su criterio de orientar la banda a un ámbito cristiano. Tras retirarse, Hodges creó su propio proyecto de rock cristiano, Trading Yesterday, que hoy todavía lidera

Un año más tarde, lanzaron otro EP llamado Sound Asleep (conocido también como Whisper EP), en el cual se incluía una nueva versión de "Understanding", además de la versión original de Whisper. De este EP sólo existen 50 copias originales que se vendieron en menos de 24 horas entre amigos y fans locales en Little Rock, según Bradley S. Caviness de Bigwig Enterprises. En 1999, por iniciativa de Ben Moody, se sumó al grupo el teclista David Hodges, quien colaboró junto a Amy Lee y Ben Moody en la composición de las canciones hasta su salida del grupo y participó en algunos temas como vocalista de fondo. La incorporación de David Hodges al grupo coincidió con el inicio de la grabación del tercer trabajo de la banda, Origin. Con 11 canciones y 2 'outtakes'; y fue lanzando al mercado el 4 de noviembre de 2000 con una pequeña edición de 2500 copias. En este disco se encuentran canciones como "My Immortal","Whisper" e "Imaginary", las tres incluidas en Fallen, su primer álbum de estudio. La diferencia entre estas canciones es que "My Immortal" es la única que no sufrió cambios en su composición, es decir, la versión de Origin y Fallen es la misma.